日前,从中科院理化所获悉,该所研究员张铁锐团队及合作者成功合成一种煤制油催化剂,这种催化剂实现了常温常压可见光驱动一氧化碳加氢制备高级烃类。相关研究结果发表在国际化学领域顶级期刊《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed.)上,并被选为当期“热点(hotpaper)”向读者重点推荐。
据该论文第一作者赵宇飞博士介绍,CO加氢高温高压制备高级烃类(又称为费托反应)是煤间接液化技术之一,在第二次世界大战期间投入大规模工业应用,是替代石油,实施煤碳洁净高值利用的重要技术,在工业和学术界引起科研工作者的极大关注。众多费托催化剂中,Ru、Co、Fe基催化剂应用最为。Ni基催化剂因为其C-C偶联效率低下,更趋向于催化生成低值的甲烷,Ni基催化剂又被称为甲烷化催化剂。介于费托反应重要意义,发展新的清洁、绿色的新型能源路线,特别在温和条件下提高Ni基催化剂高选择合成高附加值碳烃,依旧是一个挑战。
相比传统高温高压的热催化转化过程,太阳能光催化技术具有室温常压深度反应,可直接利用太阳能作为光源来驱动反应等独特优势,已经成为一种理想的洁净能源生产和污染治理技术而备受瞩目。
研究人员通过简单的煅烧—氢气还原方法,将水滑石载体可控还原为Ni/NiO纳米结构,成功实现了NiO纳米层部分锚定Ni纳米颗粒的调控,表面NiO层和Ni纳米颗粒之间丰富的界面,改变了NiO/Ni纳米结构的电子环境。该独特的结构实现了可见光下CO的活化,进一步促进了催化剂表面的C-C偶联,促进了可见光催化CO加氢制备高碳烃,且催化剂具有非常好的循环稳定性。他们还通过理论计算和实验结合的手段,进一步研究了催化反应机理。催化剂合成方法简单,成本低廉,更重要的是,该催化过程采用常温常压等绿色低能耗工艺,提供了利用非贵金属太阳能驱动合成燃料化学品的可能性。
该团队发展的低温常压可见光驱动CO加氢制备高级烃类的催化剂策略,拓展了人们对于费托反应局限于Fe、Co基催化剂的认识,对热催化反应工艺是一个补充,具有广阔的理论示范和应用前景。
相关研究工作得到了科技部国家重点基础研究计划、国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目、青年基金、中组部青年拔尖人才支持计划、中国科学院前沿科学重大突破项目的大力支持。
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